小三不愿意断绝关系，是否能追究法律责任取决于具体情况：

1. 一般情况：单纯的情感关系或不正当关系本身并不一定构成犯罪，通常不直接追究法律责任。

2. 重婚罪：如果小三明知对方有配偶还与之结婚，或者以夫妻名义与夫妻一方同居，即构成重婚罪，可能面临二年以下有期徒刑或者拘役的刑事处罚，并可能引发民事赔偿。

3. 其他违法行为：如果小三以暴力、胁迫等手段破坏他人婚姻家庭，可能构成故意伤害罪、侮辱罪等。

4. 威胁行为：若小三有威胁行为，根据《中华人民共和国治安管理处罚法》第四十二条规定，可报警要求对其进行治安处罚。

5. 经济纠纷：若小三与有妇之夫存在经济纠纷，需先理清经济关系，通过法律途径解决经济纠纷，才能彻底断绝纠缠。

6. 隐私或把柄：若小三掌握有妇之夫的个人隐私并以此威胁，处理时需更加谨慎，避免隐私泄露对家庭造成更大影响，可能需要在律师的指导下进行谈判或报警。

7. 非婚生子女：若有非婚生子女，需先处理子女的抚养问题，通过法律明确双方的权利义务，才能减少纠缠。

综上所述，小三不愿意断绝关系是否能追究法律责任，需根据具体情况进行判断和认定。如果涉及重婚或其他违法行为，原配可以收集证据，向有关部门举报或提起民事诉讼。在处理此类问题时，建议咨询专业律师，以保障自身权益。